Największą popularność przyniosła Morse'owi rola Bertrama Coopera w serialu stacji AMC "Mad Men", emitowanym w latach 2007-2015. Aktor otrzymał za swą kreację aż pięć nominacji do nagrody Emmy, w 2010 roku świętował zespołowy sukces na gali wręczenia nagród Gildii Aktorów Ekranowych, kiedy ekipa "Mad Men" triumfowała w kategorii "najlepszy zespół aktorski w serialu dramatycznym".
Bohater Morse'a był ekscentrykiem i wielkim miłośnikiem japońskiej sztuki. Serialowy Cooper zmarł w dniu lądowania na Księżycu w wyemitowanym w 2014 roku odcinku. Scenarzyści umożliwili zaprezentowanie aktorowi tanecznych i wokalnych umiejętności w wyobrażonej przez głównego bohatera serialu (Jon Hamm) scenie, w której tańczy on do melodii "The Best Things in Life Are Free".
Robert Morse: Zaczynał karierę na Broadwayu
Aktorską karierę Morse rozpoczynał jednak na Broadwayu, stając się gwiazdą muzycznej komedii "Jak odnieść sukces w biznesie, zanadto się nie wysilając", za występ w której otrzymał w 1962 roku pierwszą w karierze nagrodę Tony. Spektakl grany był na Broadwayu ponad 1400 razy i doczekał się ekranowej adaptacji, w której Morse powtórzył rolę J. Pierponta Fincha.
Kolejną pamiętną sceniczną rolą Morse'a byłą kreacja Trumana Capote'a w monodramie "Tru", za którą aktor otrzymał kolejna statuetkę Tony.
Robert Morse był też cenionym aktorem kinowym. Oglądać mogliśmy go m.in. w roli poety w filmie Tony'ego Richardsona "Nieodżałowani", pojawił się u boku Doris Day w komedii "Gdzie byłeś, gdy zgasły światła?"; zaliczył też pamiętny ekranowy występ w komedii "Poradnik żonatego mężczyzny" (Matthew Weiner miał się inspirować zarówno tym filmem, jak i spektaklem "Jak odnieść sukces w biznesie, zanadto się nie wysilając", kiedy przystępował do prac nad serialem "Mad Men").
Jedną z ostatnich ekranowych kreacji Morse stworzył w serialu "American Crime Story: Sprawa O.J. Simpsona" (2016), w którym zagrał dziennikarza Dominicka Dunne'a.
